Greatly Facilitated Two-Electron Electroreduction of Oxygen into Hydrogen Peroxide over TiO2 by Mn Doping

材料科学 过氧化氢 电催化剂 催化作用 氧气 选择性 电化学 掺杂剂 无机化学 兴奋剂 化学工程 光化学 化学 物理化学 有机化学 电极 光电子学 工程类
作者
Quanying Chen,Chaoqun Ma,Shihai Yan,Jie Liang,Kai Dong,Yonglan Luo,Qian Liu,Tingshuai Li,Yan Wang,Luchao Yue,Baozhan Zheng,Yang Liu,Shuyan Gao,Zhenju Jiang,Wei Li,Xuping Sun
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:13 (39): 46659-46664 被引量:54
标识
DOI:10.1021/acsami.1c13307
摘要

Ambient electrochemical oxygen reduction into valuable hydrogen peroxide (H2O2) via a selective two-electron (2e–) pathway is regarded as a sustainable alternative to the industrial anthraquinone process, but it requires advanced electrocatalysts with high activity and selectivity. In this study, we report that Mn-doped TiO2 behaves as an efficient electrocatalyst toward highly selective H2O2 synthesis. This catalyst exhibits markedly enhanced 2e– oxygen reduction reaction performance with a low onset potential of 0.78 V and a high H2O2 selectivity of 92.7%, much superior to the pristine TiO2 (0.64 V, 62.2%). Additionally, it demonstrates a much improved H2O2 yield of up to 205 ppm h–1 with good stability during bulk electrolysis in an H-cell device. The significantly boosted catalytic performance is ascribed to the lattice distortion of Mn-doped TiO2 with a large amount of oxygen vacancies and Ti3+. Density functional theory calculations reveal that Mn dopant improves the electrical conductivity and reduces ΔG*OOH of pristine TiO2, thus giving rise to a highly efficient H2O2 production process.
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