Mechanism insight into triple S-Scheme intermolecular carbon nitride homojunction with robust built-in electric field for highly enhanced photocatalytic hydrogen evolution

同质结 光催化 材料科学 氮化碳 石墨氮化碳 分子间力 氢键 化学工程 化学物理 纳米技术 光化学 光电子学 化学 异质结 催化作用 有机化学 分子 工程类
作者
Hao Yang,Shaodong Sun,Jieli Lyu,Qing Yang,Jie Cui
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:481: 148297-148297 被引量:16
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.148297
摘要

Photocatalytic hydrogen evolution (PHE) from water using graphitic carbon nitride (gCN) is considered a promising way to approach the energy crisis. Homojunction photocatalysts, especially intermolecular homojunction, provide an ideal candidate for photocatalytic hydrogen production. Here, we employ an eutectic salt-assisted thermal polymerization strategy to create a novel ternary gCN homojunction photocatalyst (denoted as UTMCN). The molecular-level contacts across components promote rapid charge carrier transfer and separation. Meanwhile, the fluctuation of the composition within the conjugate plane results in a unique triple S-Scheme energy band arrangement, thus possessing a more than tenfold enhanced built-in electric field (BIEF), and also leads to the separation of the active center. At the same time, the adsorption-free energy of the intermediate hydrogen species (H*) is reduced, thus promoting proton reduction kinetics. As expected, the UTMCN exhibits outstanding photocatalytic performance, which is 38.9 times that of intrinsic carbon nitride. Importantly, the mechanism for the enhanced BIEF to promote PHE performance is elucidated in detail. This work guides the rational construction of intermolecular homojunction with a robust BIEF to improve the performance of PHE.
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