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Ambient γ‐Rays‐Mediated Noble‐Metal Deposition on Defect‐Rich Manganese Oxide for Glycerol‐Assisted H2 Evolution at Industrial‐Level Current Density

过电位 催化作用 双功能 析氧 贵金属 电解 纳米颗粒 化学 制氢 无机化学 化学工程 材料科学 纳米技术 电解质 电化学 物理化学 电极 有机化学 工程类
作者
Hanzhi Yu,Mengyu Hu,Chong Chen,Changjiang Hu,Qiuhao Li,Feng Hu,Shengjie Peng,Jun Ma
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:135 (52)
标识
DOI:10.1002/ange.202314569
摘要

Abstract Developing novel synthesis technologies is crucial to expanding bifunctional electrocatalysts for energy‐saving hydrogen production. Herein, we report an ambient and controllable γ‐ray radiation reduction to synthesize a series of noble metal nanoparticles anchored on defect‐rich manganese oxides (M@MnO 2‐x , M=Ru, Pt, Pd, Ir) for glycerol‐assisted H 2 evolution. Benefiting from the strong penetrability of γ‐rays, nanoparticles and defect supports are formed simultaneously and bridged by metal‐oxygen bonds, guaranteeing structural stability and active site exposure. The special Ru−O−Mn bonds activate the Ru and Mn sites in Ru@MnO 2‐x through strong interfacial coordination, driving glycerol electrolysis at low overpotential. Furthermore, only a low cell voltage of 1.68 V is required to achieve 0.5 A cm −2 in a continuous‐flow electrolyzer system along with excellent stability. In situ spectroscopic analysis reveals that the strong interfacial coordination in Ru@MnO 2‐x balances the competitive adsorption of glycerol and OH* on the catalyst surface. Theoretical calculations further demonstrate that the defect‐rich MnO 2 support promotes the dissociation of H 2 O, while the defect‐regulated Ru sites promote deprotonation and hydrogen desorption, synergistically enhancing glycerol‐assisted hydrogen production.
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