Controllable Active Intermediate in CO2 Hydrogenation Enabling Highly Selective N,N-Dimethylformamide Synthesis via N-Formylation

化学 二甲胺 催化作用 二甲基甲酰胺 格式化 选择性 组合化学 三甲胺 流动化学 反应中间体 溶剂 有机化学
作者
Jieyun Zhang,Guanna Li,Jin Xie,Yang Hai,Weiming Wan,Haotian Sun,Bin Wang,Xiaojing Wu,Jiannian Cheng,Changxin He,Weijin Hu,Shouxin Zhang,Zelong Li,Can Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.4c12503
摘要

N,N-Dimethylformamide (DMF) is a widely used solvent, and its green and low-carbon synthesis methods are in high demand. Herein, we report a new approach for DMF synthesis using a continuous flow reaction system with a fixed-bed reactor and a ZnO-TiO2 solid solution catalyst. This catalyst effectively utilizes CO2, H2, and dimethylamine (DMA) as feedstocks, demonstrating performance with 99% DMF selectivity and single-pass DMA conversion approaching thermodynamic equilibrium. Moreover, the catalyst demonstrates good stability, with no signs of deactivation over 1000 h of continuous operation. The key to superior activity lies in the synergetic effect of the Zn and Ti sites, which facilitates the formation of active formate species. These species act as crucial intermediates, reacting with DMA to produce DMF. Importantly, the slow hydrogenation kinetics of the formate species prevent the formation of CH2O* species, thereby suppressing the formation of the undesired byproduct, trimethylamine. This work underscores the potential of kinetically controlling active intermediates in CO2 hydrogenation to prepare high-value-added chemicals by coupling them to platform molecules. It presents a promising strategy for the efficient utilization of CO2 resources and offers a valuable solution for large-scale DMF synthesis.
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