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High pressure-induced glass transition and stability of choline chloride/malonic acidic deep eutectic solvents with different molar ratios

氯化胆碱 共晶体系 臼齿 摩尔比 化学 玻璃化转变 氯化物 丙二酸 深共晶溶剂 无机化学 有机化学 高分子化学 色谱法 催化作用 聚合物 合金 医学 牙科
作者
Chaosheng Yuan,Jian Wang,Xin Zhang,Yongfu Liang,Xuerui Cheng,Xiang Zhu
出处
期刊:Journal of Molecular Liquids [Elsevier BV]
卷期号:364: 120055-120055 被引量:8
标识
DOI:10.1016/j.molliq.2022.120055
摘要

• The phase transition of ChCl/Ma DES was investigated under high pressure by Raman spectroscopy. • The ChCl/Ma DES underwent two phase transitions: a liquid-to-glass Ⅰ transition and a glass Ⅰ-to-glass Ⅱ transition. • The ChCl/Ma DES near the eutectic point of the 1:1 M ratio maintained high structural stability under high pressure. • The addition of excess hydrogen bond donors/acceptors leads to competition for hydrogen bonds near the eutectic point. Deep eutectic solvents (DESs) are simple, environmentally friendly synthetic neoteric solvents, and thus, the study of the phase transitions of DESs under extreme conditions is of great significance for the design of new green solvents. In this work, the pressure-induced phase transition of choline chloride/malonic acid (ChCl/Ma) DESs at 2:3, 1:1, and 3:2 M ratios was investigated by in situ Raman spectroscopy up to a pressure of 10.24 GPa. The results indicated that all the ChCl/Ma DESs, which had different molar ratios, underwent two phase transitions: a liquid-to-glass Ⅰ transition and a glass Ⅰ-to-glass Ⅱ transition. The first phase transition occurred at 1.1 GPa, 2.01 GPa and 1.2 GPa, and the second phase transition occurred at 5.5 GPa, 6.80 GPa and 6.1 GPa, respectively, as the molar ratio of the ChCl/Ma DESs was increased from 2:3 to 3:2. The ChCl/Ma DES near the eutectic point of the 1:1 M ratio maintained high structural stability under high pressure. Our results suggested that the addition of excess hydrogen bond donors (HBDs)/acceptors (HBAs) leads to competition for hydrogen bonds near the eutectic point, which results in “indecisive” hydrogen bonding and decreases the stability of the structure of DESs under high pressure.
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