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Coordination Defect‐Induced Frustrated Lewis Pairs in Polyoxo‐metalate‐Based Metal–Organic Frameworks for Efficient Catalytic Hydrogenation

多金属氧酸盐 沮丧的刘易斯对 路易斯酸 催化作用 金属有机骨架 化学 基质(水族馆) 组合化学 有机化学 海洋学 吸附 地质学
作者
Liang Yan,Zhong Zhang,Xiaofang Su,Xiao Feng,Songzhu Xing,Wei Liu,Rui Huang,Yiwei Liu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (37) 被引量:44
标识
DOI:10.1002/anie.202309030
摘要

Precise control of the structure and spatial distance of Lewis acid (LA) and Lewis base (LB) sites in a porous system to construct efficient solid frustrated Lewis pair (FLP) catalyst is vital for industrial application but remains challenging. Herein, we constructed FLP sites in a polyoxometalate (POM)-based metal-organic framework (MOF) by introducing coordination-defect metal nodes (LA) and surface-basic POM with abundant oxygen (LB). The well-defined and unique spatial conformation of the defective POM-based MOF ensure that the distance between LA and LB is at ~4.3 Å, a suitable distance to activate H2 . This FLP catalyst can heterolytically dissociate H2 into active Hδ- , thus exhibiting high activity in hydrogenation, which is 55 and 2.7 times as high as that of defect-free POM-based MOF and defective MOF without POM, respectively. This work provides a new avenue toward precise design multi-site catalyst to achieve specific activation of target substrate for synergistic catalysis.
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