In Situ Reconstructed Hydroxyl‐Rich Atomic‐Thin Bi2O2CO3 Enables Ampere‐Scale Synthesis of Formate from CO2 with Activated Water Dissociation

材料科学 原位 格式化 比例(比率) 原子单位 纳米技术 物理化学 化学工程 催化作用 物理 有机化学 化学 量子力学 工程类
作者
Qizheng Huang,Zhengyi Qian,Na Ye,Yingjun Tan,Menggang Li,Mingchuan Luo,Shaojun Guo
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adma.202415639
摘要

Abstract Renewable electricity‐driven CO 2 electroreduction provides a promising route toward carbon neutrality and sustainable chemical production. Nevertheless, the viability of this route faces constraints of catalytic efficiency and durability in near‐neutral electrolytes at industrial‐scale current densities, mechanistically originating from unfavorable accommodation of * H species from water dissociation. Herein, a new strategy is reported to accelerate water dissociation by the rich surface hydroxyl on bismuth subcarbonate nanosheets in situ electrochemical transformed from bismuth hydroxide nanotube precursors. This catalyst enables the electrosynthesis of formate at current densities up to 1000 mA cm −2 with >96% faradaic efficiencies in flow cells, and a 200 h durable membrane electrode assembly in a dilute near‐neutral environment. Combined kinetic studies, in situ characterizations, and theoretical calculations reveal that the atomic thickness strengthens the hydroxyl adsorption, and with a highly localized electron configuration, the hydroxyl‐functionalized surface is more affinitive to oxygenated species, thus lowering the barrier for water dissociation and the crucial hydrogenation step in the proton‐coupled electron transfer from * OCHO to * HCOOH.
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