A Novel Redox Precipitation to Synthesize Au-Doped α-MnO2 with High Dispersion toward Low-Temperature Oxidation of Formaldehyde

催化作用 空间速度 甲醛 漫反射红外傅里叶变换 氧化还原 色散(光学) 催化氧化 空位缺陷 兴奋剂 傅里叶变换红外光谱 氧气 化学 无机化学 材料科学 化学工程 光催化 选择性 有机化学 结晶学 工程类 物理 光学 光电子学
作者
Jin Chen,Dongxu Yan,Zhen Xu,Xi Chen,Xi Chen,Wenjian Xu,Hongpeng Jia,Zheng Jiang
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:52 (8): 4728-4737 被引量:162
标识
DOI:10.1021/acs.est.7b06039
摘要

A novel method of redox precipitation was applied for the first time to synthesize a Au-doped α-MnO2 catalyst with high dispersion of the Au species. Au nanoparticles (NPs) can be downsized into approximate single atoms by this method, thereby realizing highly efficient utilization of Au element as well as satisfying low-temperature oxidation of formaldehyde (HCHO). Under catalysis of the optimal 0.25% Au/α-MnO2 catalyst, a polluted stream containing 500 ppm HCHO can be completely cleaned at 75 °C with the condition of a weight hourly space velocity (WHSV) of 60000 mL/(g h). Meanwhile, the catalyst retains good activity for removal of low-concentration HCHO (about 1 ppm) at ambient temperature with a high WHSV, and exhibits a high tolerance to water and long-term stability. Our characterization of Au/α-MnO2 and catalytic performance tests clearly demonstrate that the proper amount of Au doping facilitates formation of surface vacancy oxygen, lattice oxygen, and charged Au species as an active site, which are all beneficial to catalytic oxidation of HCHO. The oxidation of HCHO over Au-doped α-MnO2 catalyst obeys the Mars–van Krevelen mechanism as evidenced by in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy.
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