A Covalent Organic Framework Bearing Single Ni Sites as a Synergistic Photocatalyst for Selective Photoreduction of CO2 to CO

化学 选择性 催化作用 光催化 光化学 光敏剂 电子转移 协同催化 共价键 组合化学 有机化学
作者
Wanfu Zhong,Rongjian Sa,Liuyi Li,Yajun He,Lingyun Li,Jinhong Bi,Zanyong Zhuang,Yan Yu,Zhigang Zou
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:141 (18): 7615-7621 被引量:574
标识
DOI:10.1021/jacs.9b02997
摘要

Photocatalytic reduction of CO2 into energy-rich carbon compounds has attracted increasing attention. However, it is still a challenge to selectively and effectively convert CO2 to a desirable reaction product. Herein, we report a design of a synergistic photocatalyst for selective reduction of CO2 to CO by using a covalent organic framework bearing single Ni sites (Ni-TpBpy), in which electrons transfer from photosensitizer to Ni sites for CO production by the activated CO2 reduction under visible-light irradiation. Ni-TpBpy exhibits an excellent activity, giving a 4057 μmol g-1 of CO in a 5 h reaction with a 96% selectivity over H2 evolution. More importantly, when the CO2 partial pressure was reduced to 0.1 atm, 76% selectivity for CO production is still obtained. Theoretical calculations and experimental results suggest that the promising catalytic activity and selectivity are ascribed to synergistic effects of single Ni catalytic sites and TpBpy, in which the TpBpy not only serves as a host for CO2 molecules and Ni catalytic sites but also facilitates the activation of CO2 and inhibits the competitive H2 evolution.
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