Atypical supramolecular self-assembly derived graphitic carbon nitride with n → π* electron transition capable of efficient visible light hydrogen production

石墨氮化碳 可见光谱 光化学 光催化 分解水 材料科学 超分子化学 化学 光电子学 结晶学 催化作用 晶体结构 有机化学
作者
Shimiao Tang,Weijia Wang,Hamza Majeed Ansari,Lin Lei,Yongfeng Chen,Qi Zhong,Neng Hu,Huiqing Fan
出处
期刊:Applied Surface Science [Elsevier BV]
卷期号:674: 160917-160917 被引量:1
标识
DOI:10.1016/j.apsusc.2024.160917
摘要

Graphitic carbon nitride (g-C3N4) photocatalysts have attracted considerable attention due to its suitable electronic structure and remarkable visible light absorption ability. However, the application of g-C3N4 is still hindered by its low specific surface area, lack of active sites and low photogenerated charge carriers transport rates. Herein, we report the synthesis of a distorted g-C3N4 (ACCN) with high visible light activity by atypical supramolecular self-assembly of cyanuric acid and protonated melamine. The twisted heptazine ring structure enables the lone pair of electrons on the N atoms to be excited under visible light, which broadens the utilization of visible light, with the absorption edge of the UV–visible spectrum red-shifted to 650 nm. Besides, the atomic defects in the heptazine ring induce shallow energy level defects, which can trap photogenerated electrons and reduce the recombination rate of photogenerated carriers. The broadened light absorption and the presence of shallow energy level defects synergistically improve the photocatalytic hydrogen evolution rate up to 7460 µmol g-1h−1, which is 53 times higher than that of the bulk g-C3N4. Our work proposes that an unconventional supramolecular self-assembly enables efficient n → π* electronic transitions in g-C3N4 photocatalyst, which offers a novel insight into developing efficient photocatalysts.
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