Nanospherical mesoporous carbon-supported gold as an efficient heterogeneous catalyst in the elimination of mass transport limitations

介孔材料 催化作用 碳纤维 化学工程 扩散 材料科学 选择性 传质 纳米技术 化学 工程类 有机化学 色谱法 复合材料 热力学 物理 复合数
作者
Shangjun Chen,Haibin Fu,Li Zhang,Ying Wan
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:248: 22-30 被引量:38
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.02.006
摘要

This study proposes ordered mesoporous carbon nanosphere-supported gold catalysts to eliminate the diffusion limitation inside the long channels of bulk mesoporous materials. The nanospherical catalysts have a spherical morphology with a diameter of approximately 90 nm, uniform pore sizes of 2.5 nm, and high surface areas of approximately 600 m2/g; and the bulk catalysts have similar mesoporous textural properties with nanospherical catalysts but an irregular bulk shape. Metallic gold particles are both intercalated inside carbonaceous walls. The Madon-Boudart (MB) test shows that nanospherical catalysts exhibit no diffusion limitations in the reduction of nitroarenes, even for a large 2,6-dimethylnitrobenzene (2,6-DMNB) molecule. By comparison, the bulk-ordered mesoporous carbon-supported gold catalysts display distinct mass transfer inhibition. The nanospherical mesoporous carbon-supported gold catalysts are highly active and selective for the reduction of nitroarenes to corresponding amines, reaching turnover frequency (TOF) values of 13.7, 16.1, 7.6 and 26.8 min−1 for converting 4-nitrophenol (4-NP), 2-nitrophenol (2-NP), 4-(tert-butyl)-2-nitrophenol (4-TB-2-NP), and 2,6-DMNB, respectively. The catalysts are stable and can be re-used more than 15 times.
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