Hole-induced insulator-to-metal transition inLa1−xSrxCrO3

材料科学 费米能级 凝聚态物理 光电发射光谱学 价(化学) 光谱学 兴奋剂 X射线光电子能谱 化学 物理 电子 核磁共振 有机化学 量子力学
作者
K. H. L. Zhang,Yingge Du,Peter V. Sushko,Mark E. Bowden,V. Shutthanandan,Shawn Sallis,Louis F. J. Piper,Scott A. Chambers
出处
期刊:Physical Review B [American Physical Society]
卷期号:91 (15) 被引量:75
标识
DOI:10.1103/physrevb.91.155129
摘要

We have investigated the evolution of the electronic properties of La1-xSrxCrO3 (for the full range of x) epitaxial films deposited by molecular beam epitaxy (MBE) using x-ray diffraction, x-ray photoemission spectroscopy, Rutherford backscattering spectrometry, x-ray absorption spectroscopy, electrical transport, and ab initio modeling. LaCrO3 is an antiferromagnetic insulator whereas SrCrO3 is a metal. Substituting Sr2+ for La3+ in LaCrO3 effectively dopes holes into the top of valence band, leading to Cr4+ (3d2) local electron configurations. Core-level and valence-band features monotonically shift to lower binding energy with increasing x, indicating downward movement of the Fermi level toward the valence band maximum. The material becomes a p-type semiconductor at lower doping levels and an insulator-to-metal transition is observed at x greater than or equal to 0.65, but only when the films are deposited with in-plane compression via lattice-mismatched heteroepitaxy. Valence band x-ray photoemission spectroscopy reveals diminution of electronic state density at the Cr 3d t2g-derived top of the valence band while O K-edge x-ray absorption spectroscopy shows the development of a new unoccupied state above the Fermi level as holes are doped into LaCrO3. The evolution of these bands with Sr concentration is accurately captured using density functional theory with a Hubbard U correction of 3.0 eV (DFT + U). Resistivity data in the semiconducting regime (x less than or equal to 0.50) do not fit perfectly well to either a polaron hopping or band conduction model, but are best interpreted in terms of a hybrid model. The activation energies extracted from these fits are well reproduced by DFT + U.
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