Surface Hydride Formation on Cu(111) and Its Decomposition to Form H2 in Acid Electrolytes

氢化物 化学 循环伏安法 无机化学 电解质 氧化还原 解吸 吸附 分解 伏安法 电化学 物理化学 电极 有机化学
作者
Brian M. Tackett,David Raciti,Angela R. Hight Walker,Thomas P. Moffat
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:12 (44): 10936-10941 被引量:18
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.1c03131
摘要

Mass spectrometry and Raman vibrational spectroscopy were used to follow competitive dynamics between adsorption and desorption of H and anions during potential cycling of three low-index Cu surfaces in acid electrolytes. Unique to Cu(111) is a redox wave for surface hydride formation coincident with anion desorption, while the reverse reaction of hydride decomposition with anion adsorption yields H2 by recombination rather than oxidation to H3O+. Charge imbalance between the reactions accounts for the asymmetric voltammetry in SO42-, ClO4-, PO43-, and Cl- electrolytes with pH 0.68-4.5. Two-dimensional hydride formation is evidenced by the reduction wave prior to H2 evolution and vibrational bands between 995 and 1130 cm-1. In contrast to Cu(111), no distinct voltammetric signature of surface hydride formation is observed on Cu(110) and Cu(100). The Cu(111) hydride surface phase may serve to catalyze hydrofunctionalization reactions such as CO2 reduction to CH4 and should be broadly useful in electro-organic synthesis.
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