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Adsorption and methanation of carbon dioxide on a nickel/silica catalyst

甲烷化 化学 吸附 催化作用 一氧化碳 甲烷 无机化学 氧气 甲烷化器 热脱附光谱法 活性炭 合成气 水煤气变换反应 碳纤维 二氧化碳 解吸 二氧化碳电化学还原 有机化学 材料科学 复合数 复合材料
作者
John L. Falconer
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:62 (2): 280-285 被引量:203
标识
DOI:10.1016/0021-9517(80)90456-x
摘要

The adsorption and methanation of carbon dioxide on a nickel/silica catalyst were studied using temperature-programmed desorption and temperature-programmed reaction. Carbon dioxide adsorption on nickel was found to be activated; almost no adsorption occurred at room temperature, but large coverages were obtained between 383 and 473 K. The data indicate CO2 dissociates upon adsorption at elevated temperatures to yield carbon monoxide and oxygen atoms. These oxygen atoms react with hydrogen at room temperature, so the methane and water peaks observed during programmed heating in flowing hydrogen are identical for adsorbed CO and adsorbed CO2. Single CH4 and H2O peaks, each with a peak temperature of 473 K, were observed. This peak temperature did not change with initial coverage, indicating methanation is first order in CO surface coverage. The activated adsorption of CO2 allowed these coverage variation experiments to be carried out. Thus, following adsorption, CO and CO2 methanation proceed by the same mechanism. However, the activated adsorption of CO2 may create a higher H2: CO surface ratio during steady-state hydrogenation, causing CO2 hydrogenation to favor methane over higher hydrocarbons.
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