Boosting Activity and Selectivity of UiO‐66 through Acidity/Alkalinity Functionalization in Dimethyl Carbonate Catalysis

碱度 催化作用 选择性 碳酸二甲酯 化学 无机化学 吸附 表面改性 碳酸盐 基础(拓扑) 协同催化 亚硝酸盐 酸碱反应 有机化学 物理化学 硝酸盐 数学分析 数学
作者
Hanying Wu,Ye‐Yan Qin,Yi‐Hong Xiao,Jiangshan Chen,Run‐Ping Ye,Rong Guo,Yuan‐Gen Yao
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:19 (18) 被引量:12
标识
DOI:10.1002/smll.202208238
摘要

The acid-base properties of supports have an enormous impact on catalytic reactions to regulate the selectivity and activity of supported catalysts. Herein, a train of Pd-X-UiO-66 (X = NO2 , NH2 , and CH3 ) catalysts with different acidity/alkalinity functional groups and encapsulated Pd(II) species is first developed, whose activities in dimethyl carbonate (DMC) catalysis are then investigated in details. Thereinto, the Pd-NO2 -UiO-66 catalyst with acidity functionalization exhibits the best catalytic behavior: the DMC selectivity stemmed from methyl nitrite (MN) is up to 68%, the conversion of CO is 73.4%. The obtained experimental results demonstrate that the NO2 group not only affected the interaction between X-UiO-66 and Pd(II) active sites but also play an indispensable role in the adsorption and activation of MN and CO, which remarkably promote the formation of the COOCH3* intermediate and DMC product.
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