Tuning the Metal–Support Interaction by Modulating CeO2 Oxygen Vacancies to Enhance the Toluene Oxidation Activity of Pt/CeO2 Catalysts

催化作用 化学 甲苯 氧气 X射线光电子能谱 金属 拉曼光谱 催化氧化 无机化学 化学工程 有机化学 工程类 物理 光学
作者
Dengfeng Yan,Xudong Li,Jinping Zhong,Quanming Ren,Yikui Zeng,Siyuan Gao,Peng Liu,Mingli Fu,Daiqi Ye
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:63 (24): 11393-11405 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.4c01469
摘要

In this research, a range of Pt/CeO2 catalysts featuring varying Pt–O–Ce bond contents were developed by modulating the oxygen vacancies of the CeO2 support for toluene abatement. The Pt/CeO2–HA catalyst generated a maximum quantity of Pt–O–Ce bonds (possessed the strongest metal–support interaction), as evidenced by the visible Raman results, which demonstrated outstanding toluene catalytic performance. Additionally, the UV Raman results revealed that the strong metal–support interaction stimulated a substantial increase in oxygen vacancies, which could facilitate the activation of gaseous oxygen to generate abundant reactive oxygen species accumulated on the Pt/CeO2–HA catalyst surface, a conclusion supported by the H2-TPR, XPS, and toluene-TPSR results. Furthermore, the results from quasi-in situ XPS, in situ DRIFTS, and DFT indicated that the Pt/CeO2–HA catalyst with a strong metal–support interaction led to improved mobility of reactive oxygen species and lower oxygen activation energies, which could transfer a large number of activated reactive oxygen species to the reaction interface to participate in the toluene oxidation, resulting in the relatively superior catalytic performance. The approach of tuning the metal–support interaction of catalysts offers a promising avenue to develop highly active catalysts for toluene degradation.
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