Abstract Graphdiine (engl. graphdiynes=GDYs) sind zweidimensionale graphenähnliche Kohlenstoffsysteme und gelten aufgrund ihrer einzigartigen physikalisch‐chemischen Eigenschaften als potenzielles Membranmaterial. Die Maßstabvergrößerung der Präparation von GDY‐Membranen ist jedoch eine technologische Herausforderung. Wir berichten hier über eine einfache und effiziente alkinierte oberflächenvermittelte Strategie zur Herstellung von wasserstoffsubstituierten Graphdiin [1c] (HsGDY)‐Membranen auf kommerziellen Aluminiumoxidrohren, die zuvor Alkin‐modifiziert wurden. Die Oberflächenalkinierung der Keramik erlaubt eine oberflächenbegrenzte Kupplungsreaktion in Gegenwart eines Kupferkatalysators und ermöglicht so das epitaktische Wachstum von HsGDY im Nanomaßstab. Eine kontinuierliche und ultradünne HsGDY‐Membran (∼100 nm) kann innerhalb von 15 min hergestellt werden. Die resultierenden Membranen weisen eine sehr hohe Molekularsiebung zusammen mit hervorragender Wasserpermeanz (ca. 1100 L m −2 h −1 MPa −1 ) auf und zeigen aufgrund der superhydrophilen Oberfläche und hydrophoben Porenwände ein stabiles Trennverhalten in der Cross‐Flow‐Nanofiltration.