Solar-Driven Highly Effective Biomass-Derived Alcohols C–C Coupling Integrated with H2 Production by CdS Quantum Dots Modified Zn2In2S5 Nanosheets

苯甲醇 量子产额 催化作用 量子点 酒精氧化 光催化 选择性 材料科学 产量(工程) 光化学 化学 纳米技术 物理化学 荧光 有机化学 物理 冶金 量子力学
作者
Zongyi Huang,Pengfei Sun,Huizhen Zhang,Haikun Zhang,Shuhong Zhang,Zhou Chen,Xiaodong Yi,Shunji Xie
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (7): 4581-4592 被引量:83
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c05826
摘要

The integration of solar-driven H2 evolution with the selective conversion of biomass-derived alcohols into value-added chemicals has gained significant attention for full use of electrons and holes. We develop a dual-functional photocatalyst for highly selective oxidation of the Cα–H bond of benzyl alcohol to C–C coupled products (hydrobenzoin and deoxybenzoin), in cooperation with H2 evolution, using point-to-face interface engineering by decorating CdS quantum dots on Zn2In2S5 nanosheets (CdS QDs/Zn2In2S5 NS). The CdS QDs/Zn2In2S5 NS exhibit a high H2 evolution rate of 13 mmol g–1 h–1 and C–C coupled products formation rate of 10.8 mmol g–1 h–1 with 96.3% selectivity. Benzyl alcohol conversion achieves 91% with an 89% yield of C–C coupled products in gram-scale. The introduction of CdS enhances the interfacial contact, facilitating the efficient spatial separation of photogenerated electron–hole pairs and providing active sites for H2 evolution. In situ characterization and DFT calculation reveal that the carbon-centered radical •CH(OH)C6H5, generated by abstracting the Cα–H bond of benzyl alcohol, is the reactive intermediate in the photocatalytic C–C coupled process.
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