Mapping Excited-State Dynamics by Coherent Control of a Dendrimer’s Photoemission Efficiency

激发态 相干控制 脉冲整形 激发 脉搏(音乐) 树枝状大分子 化学 飞秒 激光器 化学物理 分子物理学 原子物理学 物理 光学 量子力学 生物化学 探测器
作者
Daniel G. Kuroda,C. P. Singh,Zhonghua Peng,Valeria D. Kleiman
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:326 (5950): 263-267 被引量:89
标识
DOI:10.1126/science.1176524
摘要

Adaptive laser pulse shaping has enabled impressive control over photophysical processes in complex molecules. However, the optimal pulse shape that emerges rarely offers straightforward insight into the excited-state properties being manipulated. We have shown that the emission quantum yield of a donor-acceptor macromolecule (a phenylene ethynylene dendrimer tethered to perylene) can be enhanced by 15% through iterative phase modulation of the excitation pulse. Furthermore, by analyzing the pulse optimization process and optimal pulse features, we successfully isolated the dominant elements underlying the control mechanism. We demonstrated that a step function in the spectral phase directs the postexcitation dynamics of the donor moiety, thus characterizing the coherent nature of the donor excited state. An accompanying pump-probe experiment implicates a 2+1 photon control pathway, in which the optimal pulse promotes a delayed excitation to a second excited state through favorable quantum interference.
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