Electronic spin states of ferric and ferrous iron in the lower-mantle silicate perovskite

价(化学) 四极分裂 硅酸盐钙钛矿 八面体 自旋跃迁 硅酸盐 超精细结构 穆斯堡尔谱学 自旋态 四极 钙钛矿(结构) 化学 结晶学 晶体结构 无机化学 原子物理学 物理 有机化学
作者
Jung‐Fu Lin,E. Ercan,Zhu Mao,Toru Inoue,Catherine McCammon,Yuming Xiao,Paul Chow,J. Zhao
出处
期刊:American Mineralogist [Mineralogical Society of America]
卷期号:97 (4): 592-597 被引量:63
标识
DOI:10.2138/am.2012.4000
摘要

The electronic spin and valence states of iron in lower-mantle silicate perovskite have been previously investigated at high pressures using various experimental and theoretical techniques. However, experimental results and their interpretation remain highly debated. Here we have studied a wellcharacterized silicate perovskite starting sample [(Mg0.9,Fe0.1)SiO3] in a chemically inert Ne pressure medium at pressures up to 120 GPa using synchrotron Mössbauer spectra. Analyses of the Mössbauer spectra explicitly show a high-spin to low-spin transition of the octahedral-site Fe3+ occurring at ~13-24 GPa, as evidenced from a significant increase in the hyperfine quadrupole splitting. Two quadrupole doublets of the A-site Fe2+, with extremely high-QS values of 4.1 and 3.1 mm/s, occur simultaneously with the spin transition of the octahedral-site Fe3+ and continue to develop to 120 GPa. It is conceivable that the spin-pairing transition of the octahedral-site Fe3+ causes a volume reduction and a change in the local atomic-site configurations that result in a significant increase of the quadrupole splitting in the dodecahedral-site Fe2+ at 13-24 GPa. Our results here provide a coherent explanation for recent experimental and theoretical results on the spin and valence states of iron in perovskite, and assist in comprehending the effects of the spin and valence states of iron on the properties of the lower-mantle minerals.
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