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Control of Electrons’ Spin Eliminates Hydrogen Peroxide Formation During Water Splitting

化学 过氧化氢 过电位 光化学 选择性 光电化学电池 阳极 半导体 电子转移 光电化学 分解水 电化学 无机化学 催化作用 电极 物理化学 光催化 有机化学 电解质 光电子学 物理
作者
W. Mtangi,Francesco Tassinari,Kiran Vankayala,Andreas Vargas Jentzsch,Beatrice Adelizzi,Anja R. A. Palmans,Claudio Fontanesi,E. W. Meijer,Ron Naaman
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:139 (7): 2794-2798 被引量:257
标识
DOI:10.1021/jacs.6b12971
摘要

The production of hydrogen through water splitting in a photoelectrochemical cell suffers from an overpotential that limits the efficiencies.In addition, hydrogen-peroxide formation is identified as a competing process affecting the oxidative stability of photoelectrodes.We impose spin-selectivity by coating the anode with chiral organic semiconductors from helically aggregated dyes as sensitizers; Znporphyrins and triarylamines.Hydrogen peroxide formation is dramatically suppressed, while the overall current through the cell, correlating with the water splitting process, is enhanced.Evidence for a strong spin-selection in the chiral semiconductors is presented by magnetic conducting (mc-)AFM measurements, in which chiral and achiral Zn-porphyrins are compared.These findings contribute to our understanding of the underlying mechanism of spin selectivity in multiple electron-transfer reactions and pave the way toward better chiral dye-sensitized photoelectrochemical cells.
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