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Selective catalytic two-step process for ethylene glycol from carbon monoxide

一氧化碳 乙二醇 催化作用 过程(计算) 乙烯 化学 化学工程 组合化学 有机化学 计算机科学 操作系统 工程类
作者
Kaiwu Dong,Saravanakumar Elangovan,Rui Sang,Anke Spannenberg,Ralf Jackstell,Kathrin Junge,Yuehui Li,Matthias Beller
出处
期刊:Nature Communications [Springer Nature]
卷期号:7 (1) 被引量:41
标识
DOI:10.1038/ncomms12075
摘要

Upgrading C1 chemicals (for example, CO, CO/H2, MeOH and CO2) with C-C bond formation is essential for the synthesis of bulk chemicals. In general, these industrially important processes (for example, Fischer Tropsch) proceed at drastic reaction conditions (>250 °C; high pressure) and suffer from low selectivity, which makes high capital investment necessary and requires additional purifications. Here, a different strategy for the preparation of ethylene glycol (EG) via initial oxidative coupling and subsequent reduction is presented. Separating coupling and reduction steps allows for a completely selective formation of EG (99%) from CO. This two-step catalytic procedure makes use of a Pd-catalysed oxycarbonylation of amines to oxamides at room temperature (RT) and subsequent Ru- or Fe-catalysed hydrogenation to EG. Notably, in the first step the required amines can be efficiently reused. The presented stepwise oxamide-mediated coupling provides the basis for a new strategy for selective upgrading of C1 chemicals.
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