Solvation Structure Reorganization and Interface Regulation of Poly (Glycidyl Poss)-Based Electrolyte for Quasi-Solid-State Lithium-Ion Batteries

电解质 溶剂化 甲基丙烯酸缩水甘油酯 锂(药物) 离子 材料科学 阳离子聚合 倍半硅氧烷 聚合物 聚合 化学工程 高分子化学 化学 物理化学 电极 复合材料 有机化学 工程类 内分泌学 医学
作者
Qingjie Zhou,Jiyuan Jian,Cong Kang,Weichao Tang,Wei Zhao,Yuanheng Wang,Jiaxin Yan,Chuankai Fu,Hua Huo,Pengjian Zuo
标识
DOI:10.2139/ssrn.4528924
摘要

The interfacial stability and some unexpected side reactions in quasi-solid-state lithium-ion batteries (LIBs) impede the practical application of the in-situ crosslinked polymer electrolytes. Herein, a novel in-situ crosslinked polymer electrolyte with eight-armed crosslinked supramolecular structure is constructed via cationic ring-opening polymerization of glycidyl polyhedral oligomeric silsesquioxane (POSS). The strong electrostatic and hydrogen bonding interactions of the POSS blocks with anions reorganize the solvation structure, and the overall oxidation resistance of anions can be also effectively enhanced benefiting from the relatively electron-withdrawing effect of the POSS blocks. Simultaneously, a hierarchical cathode-electrolyte interphase with flexibility and oxidation resistance is constructed involving the boron difluoride radical-catalyzed cleavage of Si-O-Si linkages in POSS frameworks. The poly (glycidyl POSS)-based electrolyte enables the Li||NCM83 cell to possess a high capacity retention of 79.1% after 500 cycles. Moreover, the SiOx||NCM83 cell shows a capacity retention of 87.6% after 200 cycles. These insights gained form this work opens up an avenue for the development and practical application of quasi-solid-state LIBs.
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