Anomalous Role of Carbon in Pd‐Catalyzed Selective Hydrogenation

脱氢 催化作用 乙炔 选择性 碳纤维 化学 乙烯 烷烃 光化学 解吸 烯烃 有机化学 材料科学 吸附 复合数 复合材料
作者
Peng Zhai,Divakar R. Aireddy,Mark B. Berko,Ahmad Arshadi,Michael J. Zachman,David A. Cullen,Ye Xu,Kunlun Ding
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/anie.202421351
摘要

Abstract Carbonaceous species, including subsurface carbidic carbon and surface carbon, play crucial roles in heterogeneous catalysis. Many reports suggested the importance of subsurface carbon in the selective hydrogenation of alkynes over Pd‐based catalysts. However, the role of surface carbon has been largely overlooked. We demonstrate that subsurface carbon in Pd is not responsible for the selectivity in acetylene hydrogenation. In contrast, the structure of surface carbonaceous species plays a decisive role in hydrogenation selectivity. Electron microscopy and spectroscopy evidence, along with theoretical modelling, reveal that partial graphitization of surface carbonaceous species results in unique spatial confinement of surface reaction intermediates, thus altering the reaction energy landscape in favour of ethylene desorption as opposed to over‐hydrogenation. This mechanism for selectivity control is analogous to enzyme catalysis, where the active centers selectively attract reactants and release products. Similar mechanism may be present in CO/CO 2 hydrogenation and alkane dehydrogenation reactions.
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