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Nonlinear Photoluminescence in Gold Thin Films

光致发光 介观物理学 材料科学 超短脉冲 薄膜 光电子学 非线性系统 电子 光子学 纳米技术 凝聚态物理 光学 激光器 物理 量子力学
作者
Álvaro Rodríguez Echarri,F. İyikanat,S. Boroviks,N. Asger Mortensen,Joel D. Cox,F. Javier Garcı́a de Abajo
出处
期刊:ACS Photonics [American Chemical Society]
卷期号:10 (8): 2918-2929 被引量:4
标识
DOI:10.1021/acsphotonics.3c00644
摘要

Promising applications in photonics are driven by the ability to fabricate crystal-quality metal thin films of controlled thickness down to a few nanometers. In particular, these materials exhibit a highly nonlinear response to optical fields owing to the induced ultrafast electron dynamics, which is however poorly understood on such mesoscopic length scales. Here, we reveal a new mechanism that controls the nonlinear optical response of thin metallic films, dominated by ultrafast electronic heat transport when the thickness is sufficiently small. By experimentally and theoretically studying electronic transport in such materials, we explain the observed temporal evolution of photoluminescence in pump-probe measurements that we report for crystalline gold flakes. Incorporating a first-principles description of the electronic band structures, we model electronic transport and find that ultrafast thermal dynamics plays a pivotal role in determining the strength and time-dependent characteristics of the nonlinear photoluminescence signal, which is largely influenced by the distribution of hot electrons and holes, subject to diffusion across the film as well as relaxation to lattice modes. Our findings introduce conceptually novel elements triggering the nonlinear optical response of nanoscale materials while suggesting additional ways to control and leverage hot carrier distributions in metallic films.
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