Frustrated Lewis Pair in Zeolite Cages for Alkane Activations

化学 碳阳离子 沮丧的刘易斯对 路易斯酸 脱质子化 催化作用 光化学 沸石 电子对 脱氢 异构化 钙长石 高分子化学 有机化学 电子 离子 物理 量子力学
作者
Wei Chen,Jingfeng Han,Yingxu Wei,Anmin Zheng
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (15) 被引量:21
标识
DOI:10.1002/anie.202116269
摘要

The frustrated Lewis pair (FLP) concept in homogeneous catalysis was extended to heterogeneous catalysis via the supramolecular system of FLP between deprotonated zeolite framework oxygens and confined carbocations in methanol-to-olefin (MTO) reactions. In this FLP, the polymethylbenzenium (PMB+ ) functioned as the Lewis acid to accept an electron pair, and the deprotonated framework oxygen site acted as the Lewis base to donate an electron pair. This FLP theoretically demonstrated the ability to undergo H2 heterolysis and alkanes dehydrogenation, and this was further confirmed by gas chromatography-mass spectrometer (GC-MS) catalytic experiments inside FLP-containing chabazite zeolites. All these findings not only bring new recognition to the carbocation chemistry in zeolite cages but also put forward a new reaction pathway as one part of MTO reactions.
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