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Coordination Confined Thermolysis Synthesis of the Ni Single Atom Catalyst on the N-Doped Commercial Carbon for the Production of Syngas

合成气 化学 催化作用 热解 热分解 无机化学 碳纤维 电化学 电催化剂 化学工程 物理化学 有机化学 电极 材料科学 复合数 复合材料 工程类
作者
Yuping Chen,Yongli Shen,LZ Dai,Shuang Yao,Changhua An
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.3c03942
摘要

The electrochemical conversion of CO2 into controllable syngas (CO/H2) over a wide potential range is challenging. The main electrocatalysts are based on the noble metals Au (Ag) or heavy metal Pb. The development of alternative nonprecious catalysts is of paramount importance for practice. In this work, a simple coordination confined thermal pyrolysis method has been developed for the synthesis of Ni single-atom catalyst loaded onto nitrogen-doped commercial carbon. The catalyst is in the form of NiN3–C, which exhibits a high-performance electrocatalytic reduction of CO2 toward producing syngas with Faraday efficiencies of 62.28% of CO and 36.7% of H2. The Gibbs free energies of COOH* and H* on the NiN3–C structure were estimated by using density functional theory (DFT). The formation of COOH* intermediate is the speed-limiting step in the process, with ΔG COOH* being 0.7 eV, while H* is the speed-limiting step in the hydrogen evolution, respectively. This work provides a feasible method for the achievement of nonprecious catalysts for the resourceful use of CO2.
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