Improving the electrocatalytic performances of Pt-based catalysts for oxygen reduction reaction via strong interactions with single-CoN4-rich carbon support

催化作用 铂金 质子交换膜燃料电池 化学 密度泛函理论 碳纤维 氧还原反应 纳米颗粒 化学工程 纳米技术 材料科学 物理化学 复合数 计算化学 电化学 有机化学 电极 复合材料 工程类
作者
Jin Long,Xingqun Zheng,Bin Wang,Chenzhong Wu,Qingmei Wang,Lishan Peng
出处
期刊:Chinese Chemical Letters [Elsevier BV]
卷期号:35 (5): 109354-109354 被引量:6
标识
DOI:10.1016/j.cclet.2023.109354
摘要

Developing platinum-group-metal (PGM) catalysts possessing strong metal-support interaction and controllable PGM size is urgent for the sluggish oxygen reduction reaction (ORR) in proton-exchange membrane fuel cells. Herein, we propose an in-situ self-assembled reduction strategy to successfully induce highly-dispersed sub-3 nm platinum nanoparticles (Pt NPs) to attach on resin-derived atomic Co coordinated by N-doped carbon substrate (Pt/CoSA-N-C) for ORR. To be specific, the interfacial electron interaction effect, along with a highly robust CoSA-N-C support endow the as-fabricated Pt/CoSA-N-C catalyst with significantly enhanced catalytic properties, i.e., a mass activity (MA) of 0.719 A/mgPt at 0.9 ViR‑free and a reduction of 24.2% in MA after a 20,000-cycles test. Density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the enhanced electron interaction between Pt and CoSA-N-C support decreases the d-band center of Pt, which is in favor of lowering the desorption energy of *OH on Pt/CoSA-N-C surface and accelerating the formation of H2O, thus enhance the instinct activity of ORR. Furthermore, the higher binding energy between Pt and CoSA-N-C compared to Pt and C indicates that the migration of Pt has been suppressed, which theoretically explains the improved durability of Pt/CoSA-N-C. Our work offers an enlightenment on constructing composite Pt-based catalysts with multiple active sites.
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