Size Effect of Multivalent Counterions on Polyelectrolyte Brushes in Different Polar Solvents

反离子 聚电解质 化学物理 化学 分散性 离子 刷子 化学工程 高分子化学 材料科学 有机化学 聚合物 复合材料 工程类
作者
Hong-Ge Tan,Li-De Guo,Hanyang Qian,Lixiang Liu,Qing-Hai Hao,Bing Miao
出处
期刊:Macromolecules [American Chemical Society]
卷期号:56 (23): 9312-9323 被引量:3
标识
DOI:10.1021/acs.macromol.3c01433
摘要

Ion specificity of multivalent counterions plays an important role in determining the structures and functionalities of the polyelectrolyte brushes. Herein, using molecular dynamics simulations, we systematically study the ion specificity represented by the size effect of the multivalent counterions. Our results clearly show the strong counterion-size-specific effects on brush morphologies and brush heights beyond the traditional bridging effect of multivalent counterions. Specifically, at low grafting density, with increasing multivalent counterionic size in solvents of given polarity, brush morphology undergoes a sequence of transitions: from lateral homogeneous collapsed brush to heterogeneous pinned-micelle, vertical phase separated double-layered structure, and vertically stretched brush. Along with this structure transition sequence, brush height manifests a nonmonotonic variation with the increase of counterionic size. Effects of grafting density and chain polydispersity are also addressed carefully. These ion-specific behaviors are attributed to the competition between two important factors when the multivalent counterion interacts with the polyelectrolyte brush, namely, the electrostatic correlation effect manifested as ion bridging and the excluded volume effect between counterions. Our results here provide a clear guide to future studies of ion-specificity effects in polyelectrolyte systems in the presence of multivalent counterions for both theoretical and experimental investigations.
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