Tridentate citrate chelation towards stable fiber zinc-polypyrrole battery with hybrid mechanism

材料科学 聚吡咯 电解质 阳极 螯合作用 化学工程 纤维 无机化学 聚合物 复合材料 聚合 电极 物理化学 化学 工程类 冶金
作者
Na Wang,Shengli Zhai,Yuanyuan Ma,Xuehai Tan,Keren Jiang,Wenbin Zhong,Wenyao Zhang,Ning Chen,Weifeng Chen,Si‐Dian Li,Gaoyi Han,Zhi Li
出处
期刊:Energy Storage Materials [Elsevier]
卷期号:43: 585-594 被引量:66
标识
DOI:10.1016/j.ensm.2021.10.004
摘要

The persistent challenge in Zn-ion batteries is the decomposition of coordinated water around Zn2+-induced side reactions and dendrite growth on Zn anode, leading to short lifespans. This situation is even worse in fiber-shaped Zn-ion batteries (FZIBs). Their curved and complex surface structure makes it even challenging to stabilize Zn anode via existing strategies. Herein, we address this dilemma via cost-effective citrate anion (Cit3−) additives which work as a tridentate chelating agent to regulate electrolytes on the molecular level. Synchrotron X-ray absorption fine structure analyses reveal that Cit3− manipulates the solvation shell of Zn2+ by forming [ZnCit(H2O)3]− chelate complexes. Combining with density functional theory calculation, for the first time, we demonstrate that Cit3− facilitates dehydration in [ZnCit(H2O)3]−, passivates remaining coordinated water via mitigating HO bond (H2O) elongation by 77.7%, suppresses Zn2+ transfer kinetics, homogenizes Zn2+ distribution at interfaces, enabling ∼500% extended lifespan. Based on this, we developed high-performance FZIBs by coupling Zn/carbon fiber anodes with highly conductive polypyrrole/poly(3,4-ethylenedioxythiophene) polystyrene sulfonate fiber (∼3700 S cm−1) cathodes. Further mechanism study suggests that polypyrrole provides extra charge storage capacity by accommodating dual ions, i.e., Zn2+ and SO42−. The obtained quasi-solid-state FZIB possesses excellent performance for practical applications.
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