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Heuristics for Molten-Salt Synthesis of Single-Crystalline Ultrahigh-Nickel Layered Oxide Cathodes

材料科学 熔盐 阴极 溶解 氧化物 电解质 化学工程 盐(化学) 晶界 晶体生长 纳米技术 无机化学 电极 冶金 微观结构 结晶学 有机化学 物理化学 化学 工程类
作者
Alex Mesnier,Arumugam Manthiram
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:15 (10): 12895-12907 被引量:25
标识
DOI:10.1021/acsami.2c16326
摘要

In pursuit of Li-ion batteries with higher energy density, ultrahigh-nickel layered oxides are a leading candidate for next-generation cathode materials. Single-crystalline morphology offers a neat solution to the poor stability of ultrahigh-Ni cathodes; a lower active surface area mitigates electrolyte decomposition at high voltages, and the elimination of grain boundaries improves mechanical resilience and increases volumetric energy density. However, single-crystal cathodes possess their own challenges, several of which originate from synthesis at elevated temperatures meant to induce grain growth. Molten-salt synthesis is an alternative method for obtaining single crystals, accelerating grain growth through the presence of a molten flux without the need for increased temperature. Herein, we offer heuristic guidelines for molten-salt synthesis, discussing key factors for designing reaction mixtures and the necessary exploratory research for novel molten salt/cathode systems. The influence of different salts and synthesis conditions on the morphology and properties of single-crystal LiNiO2 is presented. It is found that oxidative salts, such as Li2O2 and LiNO3, are crucial to supplementing dissolution of gaseous oxygen into the molten phase. Through these discussions, this work aims to provide a set of overarching principles for obtaining higher-quality single-crystal layered oxide cathodes and engender more rigorous and impactful investigation into their fundamental nature and applications.
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