Location‐Specific Microenvironment Modulation Around Single‐Atom Metal Sites in Metal‐Organic Frameworks for Boosting Catalysis

金属有机骨架 催化作用 Boosting(机器学习) 金属 调制(音乐) Atom(片上系统) 材料科学 纳米技术 化学 计算机科学 物理 冶金 物理化学 有机化学 人工智能 吸附 声学 嵌入式系统
作者
Shuaishuai Hu,Jiajia Huang,Ming‐Liang Gao,Zhongyuan Lin,Yunyang Qian,Weijie Yang,Long Jiao,Hai‐Long Jiang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:5
标识
DOI:10.1002/anie.202415155
摘要

Abstract Despite coordination environment of catalytic metal sites has been recognized to be of great importance in single‐atom catalysts (SACs), a significant challenge remains in the understanding how the location‐specific microenvironment in the higher coordination sphere influences their catalysis. Herein, a series of Cu‐based SACs, namely Cu 1 /UiO‐66‐X (X=‐NO 2 , ‐H, and ‐NH 2 ), are successfully constructed by anchoring single Cu atoms onto the Zr‐oxo clusters of metal–organic frameworks (MOFs), i.e., UiO‐66‐X. The ‐X functional groups dangling on the MOF linkers could be regarded as location‐specific remote microenvironment to regulate electronic properties of the single Cu atoms. Remarkably, they exhibit significant differences in the catalysis toward the hydroboration of alkynes. The activity follows the order of Cu 1 /UiO‐66‐NO 2 > Cu 1 /UiO‐66 > Cu 1 /UiO‐66‐NH 2 under identical reaction conditions, where Cu 1 /UiO‐66‐NO 2 showcases the phenylacetylene conversion of 92 %, ~3.5 times higher efficiency than that of Cu 1 /UiO‐66‐NH 2 . Experimental and calculation results jointly support that the Cu electronic structure is modulated by the location‐specific microenvironment, thereby regulating the product desorption and promoting the catalysis.
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