Direct Conversion of Syngas into Light Olefins over Zirconium‐Doped Indium(III) Oxide and SAPO‐34 Bifunctional Catalysts: Design of Oxide Component and Construction of Reaction Network

双功能 合成气 催化作用 氧化物 双功能催化剂 化学 沸石 无机化学 甲醇 材料科学 化学工程 有机化学 工程类
作者
Junjie Su,Dong Wang,Yangdong Wang,Haibo Zhou,Chang Liu,Su Liu,Chuanming Wang,Weimin Yang,Zaiku Xie,Mingyuan He
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:10 (7): 1536-1541 被引量:108
标识
DOI:10.1002/cctc.201702054
摘要

Abstract The direct synthesis of light olefins from syngas over a bifunctional catalyst containing an oxide and zeolite has been proven to be a promising strategy. Nevertheless, an unclear reaction network hinders any further enhancement in catalytic performance, such as increasing the conversion of CO. We herein report a novel bifunctional catalyst composed of a InZr binary oxide and SAPO‐34 zeolite displaying superior CO conversion (27.7 %) with selectivity to light olefins (73.6 %) at 400 °C, 2.0 MPa. We demonstrate that the Zr‐doped body‐centered cubic In 2 O 3 phase, exhibiting higher stability than pure In 2 O 3 under a reducing atmosphere, is the active oxide component for the initial activation of CO. A complete reaction network is proposed by DFT calculations and model reactions, revealing that CO activation over Zr‐In 2 O 3 follows a quasi‐CO 2 hydrogenation pathway and methanol is the key intermediate to be transformed into light olefins in zeolites. Moreover, inhibiting excessive hydrogenation is an effective strategy to achieve higher performance.
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