Atomically Dispersed Cobalt Sites on Graphene as Efficient Periodate Activators for Selective Organic Pollutant Degradation

降级(电信) 污染物 石墨烯 高碘酸盐 化学 环境化学 化学工程 材料科学 纳米技术 无机化学 有机化学 计算机科学 电信 工程类
作者
Yangke Long,Jian Dai,Shiyin Zhao,Yiping Su,Zhongying Wang,Zuotai Zhang
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:55 (8): 5357-5370 被引量:229
标识
DOI:10.1021/acs.est.0c07794
摘要

Pollutant degradation via periodate (IO4-)-based advanced oxidation processes (AOPs) provides an economical, energy-efficient way for sustainable pollution control. Although single-atomic metal activation (SMA) can be exploited to optimize the pollution degradation process and understand the associated mechanisms governing IO4--based AOPs, studies on this topic are rare. Herein, we demonstrated the first instance of using SMA for IO4- analysis by employing atomically dispersed Co active sites supported by N-doped graphene (N-rGO-CoSA) activators. N-rGO-CoSA efficiently activated IO4- for organic pollutant degradation over a wide pH range without producing radical species. The IO4- species underwent stoichiometric decomposition to generate the iodate (IO3-) species. Whereas Co2+ and Co3O4 could not drive IO4- activation; the Co-N coordination sites exhibited high activation efficiency. The conductive graphene matrix reduced the contaminants/electron transport distance/resistance for these oxidation reactions and boosted the activation capacity by working in conjunction with metal centers. The N-rGO-CoSA/IO4- system exhibited a substrate-dependent reactivity that was not caused by iodyl (IO3·) radicals. Electrochemical experiments demonstrated that the N-rGO-CoSA/IO4- system decomposed organic pollutants via electron-transfer-mediated nonradical processes, where N-rGO-CoSA/periodate* metastable complexes were the predominant oxidants, thereby opening a new avenue for designing efficient IO4- activators for the selective oxidation of organic pollutants.
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