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Anti-Poisoning Mechanisms of Sb on Vanadia-Based Catalysts for NOx and Chlorobenzene Multi-Pollutant Control

氯苯 催化作用 吸附 化学 氮氧化物 无机化学 空间速度 金属 路易斯酸 选择性催化还原 掺杂剂 有机化学 选择性 材料科学 燃烧 光电子学 兴奋剂
作者
Xing Yuan,Yue Peng,Xiao Zhu,Houlin Wang,Zijian Song,Wenzhe Si,Yu Wang,Junhua Li
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:57 (28): 10211-10220 被引量:29
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c02844
摘要

Modulating vanadia-based metal oxides is one of the effective methods for designing difunctional catalysts for simultaneous control of NOx and chlorobenzene (CB) from the emissions of industrial sources. Excessive NH3 adsorption and polychlorinated species accumulation on the surface are the primary issues poisoning catalysts and reducing their lifetime. Herein, Sb is selected as an NH3 adsorption alleviator and polychlorinated species preventor dopant on V2O5–WO3/TiO2. The catalyst exhibits an excellent performance for total NOx and 90% CB conversions at 300–400 °C under a gas hourly space velocity (GHSV) of 60,000 mL g–1 h–1. The HCl and N2 selectivities are maintained at 90 and 98%, respectively. The anti-poisoning ability could be attributed to the generated V–O–Sb chains on the surface: the band gap of vanadium is narrowed and the electron capability is strengthened. The above variation weakens the Lewis acid sites and blocks the electrophilic chlorination reactions of the catalyst surface (formation of polychlorinated species). In addition, oxygen vacancies on Sb–O–Ti also increase: the ring opening of benzoates is accelerated and NH3 adsorption energy is weakened. The above variation lowers the energy barriers of C–Cl cleavage even under NH3 pre-adsorption models and enhances NOx reduction thermodynamically and kinetically.
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