Solution-Phase Synthesis of PdH0.706 Nanocubes with Enhanced Stability and Activity toward Formic Acid Oxidation

化学 格式化 选择性 甲酸 水溶液 金属 无机化学 相(物质) 氢化物 组合化学 催化作用 物理化学 有机化学
作者
Yifeng Shi,Roberto Schimmenti,Shangqian Zhu,Kartik Venkatraman,Ruhui Chen,Miaofang Chi,Minhua Shao,Manos Mavrikakis,Younan Xia
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (6): 2556-2568 被引量:38
标识
DOI:10.1021/jacs.1c10199
摘要

Palladium is one of the few metals capable of forming hydrides, with the catalytic properties being dependent on the elemental composition and spatial distribution of H atoms in the lattice. Herein, we report a facile method for the complete transformation of Pd nanocubes into a stable phase made of PdH0.706 by treating them with aqueous hydrazine at a concentration as low as 9.2 mM. Using formic acid oxidation (FAO) as a model reaction, we systematically investigated the structure-catalytic property relationship of the resultant nanocubes with different degrees of hydride formation. The current density at 0.4 V was enhanced by four times when the nanocubes were completely converted from Pd to PdH0.706. On the basis of a set of slab models with PdH(100) overlayers on Pd(100), we conducted density functional theory calculations to demonstrate that the degree of hybrid formation could influence both the activity and selectivity toward FAO by modulating the relative stability of formate (HCOO) and carboxyl (COOH) intermediates. This work provides a viable strategy for augmenting the performance of Pd-based catalysts toward various reactions without altering the loading of this scarce metal.
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