Water Oxidation Catalysis: Electrocatalytic Response to Metal Stoichiometry in Amorphous Metal Oxide Films Containing Iron, Cobalt, and Nickel

塔菲尔方程 化学 催化作用 无定形固体 无机化学 X射线光电子能谱 氧化物 金属 电化学 氧化铁 三元运算 化学工程 氧化钴 电极 物理化学 有机化学 工程类 程序设计语言 计算机科学
作者
Rodney D. L. Smith,Mathieu S. Prévot,Randal D. Fagan,Simon Trudel,Curtis P. Berlinguette
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:135 (31): 11580-11586 被引量:784
标识
DOI:10.1021/ja403102j
摘要

Photochemical metal–organic deposition (PMOD) was used to prepare amorphous metal oxide films containing specific concentrations of iron, cobalt, and nickel to study how metal composition affects heterogeneous electrocatalytic water oxidation. Characterization of the films by energy-dispersive X-ray spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy confirmed excellent stoichiometric control of each of the 21 complex metal oxide films investigated. In studying the electrochemical oxidation of water catalyzed by the respective films, it was found that small concentrations of iron produced a significant improvement in Tafel slopes and that cobalt or nickel were critical in lowering the voltage at which catalysis commences. The best catalytic parameters of the series were obtained for the film of composition a-Fe20Ni80. An extrapolation of the electrochemical and XPS data indicates the optimal behavior of this binary film to be a manifestation of iron stabilizing nickel in a higher oxidation level. This work represents the first mechanistic study of amorphous phases of binary and ternary metal oxides for use as water oxidation catalysts, and provides the foundation for the broad exploration of other mixed-metal oxide combinations.
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