Boosting Benzene Oxidation with a Spin‐State‐Controlled Nuclearity Effect on Iron Sub‐Nanocatalysts

纳米材料基催化剂 催化作用 三聚体 化学 氧化态 自旋态 二聚体 四聚体 纳米棒 结晶学 光化学 纳米技术 材料科学 无机化学 有机化学
作者
Fanle Bu,Chaoqiu Chen,Yu Yu,Wentao Hao,Shichao Zhao,Yongfeng Hu,Yong Qin
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (3) 被引量:10
标识
DOI:10.1002/anie.202216062
摘要

A fundamental understanding of the nature of nuclearity effects is important for the rational design of superior sub-nanocatalysts with low nuclearity, but remains a long-standing challenge. Using atomic layer deposition, we precisely synthesized Fe sub-nanocatalysts with tunable nuclearity (Fe1 -Fe4 ) anchored on N,O-co-doped carbon nanorods (NOC). The electronic properties and spin configuration of the Fe sub-nanocatalysts were nuclearity dependent and dominated the H2 O2 activation modes and adsorption strength of active O species on Fe sites toward C-H oxidation. The Fe1 -NOC single atom catalyst exhibits state-of-the-art activity for benzene oxidation to phenol, which is ascribed to its unique coordination environment (Fe1 N2 O3 ) and medium spin state (t2g4 eg1 ); turnover frequencies of 407 h-1 at 25 °C and 1869 h-1 at 60 °C were obtained, which is 3.4, 5.7, and 13.6 times higher than those of Fe dimer, trimer, and tetramer catalysts, respectively.
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