Hydrothermal Aging Enhances Nitrogen Oxide Reduction over Iron-Exchanged Zeolites at 150 °C

化学 热液循环 氮氧化物 催化作用 氮气 选择性催化还原 铁白云石 无机化学 化学工程 吸附 沸石 有机化学 燃烧 工程类
作者
Xuechao Tan,Pablo García-Aznar,Germán Sastre,Suk Bong Hong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (9): 6352-6359 被引量:5
标识
DOI:10.1021/jacs.4c00248
摘要

Ammonia selective catalytic reduction (NH3-SCR) over copper- and iron-exchanged zeolites is a state-of-the-art technology for removal of nitrogen oxides (NOx, NO, and NO2) from exhaust emissions but suffers from poor low-temperature (i.e., 150 °C) activity. Here we show that hydrothermal aging of Fe-beta, Fe-ZSM-5, and Fe-ferrierite at 650 °C or higher leads to a remarkable increase in NOx conversion from ∼30 to ∼80% under fast NH3-SCR conditions at 150 °C. The practical relevance of this finding becomes more evident as an aged Fe-beta/fresh Cu-SSZ-13 composite catalyst exhibits ∼90% conversion. We propose that a neutral heteronuclear bis-μ-oxo ironaluminum dimer might be created within iron zeolites during hydrothermal aging and catalyze ammonium nitrate reduction by NO at 150 °C. Density functional theory calculations reveal that the activation free energy (125 versus 147 kJ mol–1) for the reaction of NO with adsorbed NO3– species, the rate-determining step of ammonium nitrate reduction, is considerably lower on the bis-μ-oxo ironaluminum site than on the well-known mononuclear iron–oxo cation site, thus greatly enhancing the overall SCR activity.
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