Hydrothermal Aging Enhances Nitrogen Oxide Reduction over Iron-Exchanged Zeolites at 150 °C

化学 热液循环 氮氧化物 催化作用 氮气 选择性催化还原 铁白云石 无机化学 化学工程 吸附 沸石 有机化学 燃烧 工程类
作者
Xuechao Tan,Pablo García-Aznar,Germán Sastre,Suk Bong Hong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (9): 6352-6359 被引量:5
标识
DOI:10.1021/jacs.4c00248
摘要

Ammonia selective catalytic reduction (NH3-SCR) over copper- and iron-exchanged zeolites is a state-of-the-art technology for removal of nitrogen oxides (NOx, NO, and NO2) from exhaust emissions but suffers from poor low-temperature (i.e., 150 °C) activity. Here we show that hydrothermal aging of Fe-beta, Fe-ZSM-5, and Fe-ferrierite at 650 °C or higher leads to a remarkable increase in NOx conversion from ∼30 to ∼80% under fast NH3-SCR conditions at 150 °C. The practical relevance of this finding becomes more evident as an aged Fe-beta/fresh Cu-SSZ-13 composite catalyst exhibits ∼90% conversion. We propose that a neutral heteronuclear bis-μ-oxo ironaluminum dimer might be created within iron zeolites during hydrothermal aging and catalyze ammonium nitrate reduction by NO at 150 °C. Density functional theory calculations reveal that the activation free energy (125 versus 147 kJ mol–1) for the reaction of NO with adsorbed NO3– species, the rate-determining step of ammonium nitrate reduction, is considerably lower on the bis-μ-oxo ironaluminum site than on the well-known mononuclear iron–oxo cation site, thus greatly enhancing the overall SCR activity.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
PDF的下载单位、IP信息已删除 (2025-6-4)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
1秒前
睡到自然醒完成签到 ,获得积分10
2秒前
cis2014完成签到,获得积分10
4秒前
独特的大有完成签到 ,获得积分10
4秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
5秒前
7秒前
xingyi完成签到,获得积分10
9秒前
10秒前
舒心的秋荷完成签到 ,获得积分10
13秒前
zz123发布了新的文献求助10
14秒前
liaomr完成签到 ,获得积分10
14秒前
粗犷的灵松完成签到,获得积分10
15秒前
吃小孩的妖怪完成签到 ,获得积分10
15秒前
ncuwzq完成签到,获得积分10
17秒前
yshj完成签到 ,获得积分10
18秒前
20秒前
净禅完成签到 ,获得积分10
22秒前
24秒前
迷人的寒风完成签到,获得积分10
25秒前
25秒前
water应助科研通管家采纳,获得10
26秒前
Lucas应助HHHAN采纳,获得10
28秒前
无情修杰完成签到 ,获得积分10
29秒前
小柒完成签到 ,获得积分10
31秒前
聪慧芷巧发布了新的文献求助10
32秒前
33秒前
37秒前
蓝意完成签到,获得积分0
38秒前
xiaohongmao完成签到,获得积分10
43秒前
46秒前
qweerrtt完成签到,获得积分10
53秒前
53秒前
与共发布了新的文献求助10
54秒前
carly完成签到 ,获得积分10
55秒前
颢懿完成签到 ,获得积分10
58秒前
量子星尘发布了新的文献求助10
59秒前
1分钟前
ljc完成签到 ,获得积分10
1分钟前
Java完成签到,获得积分10
1分钟前
1分钟前
高分求助中
【提示信息,请勿应助】关于scihub 10000
Les Mantodea de Guyane: Insecta, Polyneoptera [The Mantids of French Guiana] 3000
徐淮辽南地区新元古代叠层石及生物地层 3000
The Mother of All Tableaux: Order, Equivalence, and Geometry in the Large-scale Structure of Optimality Theory 3000
Handbook of Industrial Diamonds.Vol2 1100
Global Eyelash Assessment scale (GEA) 1000
Picture Books with Same-sex Parented Families: Unintentional Censorship 550
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 冶金 细胞生物学 免疫学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 4038066
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3575779
关于积分的说明 11373801
捐赠科研通 3305584
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1819239
邀请新用户注册赠送积分活动 892655
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 815022