Poly(triazine imide) Crystals for Efficient CO2 Photoreduction: Surface Pyridine Nitrogen Dominates the Performance

酰亚胺 吡啶 三嗪 催化作用 光催化 选择性 化学 光化学 氮化物 结晶度 材料科学 氮化碳 量子效率 高分子化学 有机化学 纳米技术 结晶学 光电子学 图层(电子)
作者
Feng Liu,Jing Deng,Bo Su,Kang‐Shun Peng,Kunlong Liu,Xiahui Lin,Sung‐Fu Hung,Xiong Chen,Xue Feng Lu,Yuanxing Fang,Guigang Zhang,Sibo Wang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:: 1018-1026 被引量:7
标识
DOI:10.1021/acscatal.4c06685
摘要

Polymeric carbon nitrides (PCNs), usually the melon phase, have been extensively applied as photocatalysts for CO2 reduction; however, their performance is still unsatisfactory. The condensed allotrope, namely, poly(triazine imide) (PTI) with extended conjugation and a crystallized structure, indeed holds more favorable compositional and structural advantages for photocatalytic CO2 reduction but remains to be fully exploited. Herein, hexagonal prism-shaped PTI crystals were synthesized and developed as a high-performance photocatalyst for CO2 reduction. With Co(bpy)32+ as a cocatalyst, the PTI crystals exhibit a CO evolution rate of 44 μmol h–1 (i.e., 1467 μmol g–1 h–1) with 93% selectivity, markedly superior to that of the melon counterpart. Moreover, PTI crystals manifest an apparent quantum efficiency of 12.9% at 365 nm, representing the state-of-the-art value by PCN photocatalysts for CO2-to-CO reduction without using noble metals. The surface pyridine N species of PTI are exposed as active sites to dominate CO2 activation and conversion, which, together with the high crystallinity to facilitate charge separation and transport, endows high CO2 reduction efficiency. In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy determines the key intermediates during the CO2 reduction reaction and, consequently, constructs the possible reaction mechanism.
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