Unconventional Interconnected High‐Entropy Alloy Nanodendrites for Remarkably Efficient C‐C Bond Cleavage toward Complete Ethanol Oxidation

催化作用 合金 键裂 吸附 化学工程 材料科学 化学 乙醇 X射线光电子能谱 无机化学 物理化学 冶金 有机化学 工程类
作者
Yan Wang,Huiying Meng,Renqin Yu,Jie Hong,Yifan Zhang,Zhonghong Xia,Yong Wang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/ange.202420752
摘要

Developing ethanol oxidation electrocatalysts with high catalytic activity, durability, and resistance to CO poisoning remains a major challenge. High‐entropy alloys (HEAs) with unique physical and chemical properties have garnered substantial attention. Herein, a class of HEA nanodendrites are designed by a simple wet‐chemical method. The mass activity and specific activity of the septenary PtIrRhCoFeNiCu high‐entropy alloy catalyst are 2.13 A mgPt‐1/1.05 A mgPt+Ir+Rh‐1 and 2.95 mA cm‐2, which reach 5.76‐/2.84‐fold and 5.57‐fold improvements relative to commercial Pt/C (0.37 A mgPt‐1 and 0.53 mA cm‐2), respectively. Remarkably, after the i‐t test of up to 100,000s and the accelerated durability test of 1500 cycles, 81.22% and 68.54% of the initial mass activity are well retained, respectively. The lattice distortion‐associated local tensile strain as demonstrated by increased Pt‐Pt bond length enhances ethanol adsorption and reduces reaction barriers. The upshift d‐band center promotes ethanol oxidation and anti‐CO capability of the catalysts. Moreover, hysteresis diffusion effect induced by lattice distortion in the HEA nanodendrites contributes to their superb ethanol oxidation stability. In‐situ infrared absorption spectroscopy reveals that the three HEA nanodendrites mainly follow C1 pathway with C‐C bond breaking to form CO followed by CO oxidation especially at a wide range of high potentials.
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