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S‐S Bond Strategy at Sulfide Heterointerface: Reversing Charge Transfer and Constructing Hydrogen Spillover for Boosted Hydrogen Evolution

颠倒 硫化氢 化学 电荷(物理) 溢出效应 氢键 化学物理 纳米技术 材料科学 硫黄 分子 有机化学 物理 经济 复合材料 微观经济学 量子力学
作者
Haoyu Yue,Zhongnan Guo,Zi‐Wen Zhou,Xuemeng Zhang,Wenjing Guo,Shuang Zhen,Pu Wang,Kang Wang,Wenxia Yuan
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
标识
DOI:10.1002/ange.202409465
摘要

Developing efficient electrocatalyst in sulfides for hydrogen evolution reaction (HER) still poses challenges due to the lack of understanding the role of sulfide heterointerface. Here, we report a sulfide heterostructure RuSx/NbS2, which is composed of 3R‐type NbS2 loaded by amorphous RuSx nanoparticles with S‐S bonds formed at the interface. As HER electrocatalyst, the RuSx/NbS2 shows remarkable low overpotential of 38 mV to drive a current density of 10 mA cm−2 in acid, and also low Tafel slope of 51.05 mV dec‐1. The intrinsic activity of RuSx/NbS2 is much higher than that of Ru/NbS2 reference as well as the commercial Pt/C. Both experiments and theoretical calculations unveil a reversed charge transfer at the interface from NbS2 to RuSx that driven by the formation of S‐S bonds, resulting in electron‐rich Ru configuration for strong hydrogen adsorption. Meanwhile, electronic redistribution induced by the sulfide heterostructure facilitates hydrogen spillover (HSo) effect in this system, leading to accelerated hydrogen desorption at the basal plane of NbS2. This study provides an effective S‐S bond strategy in sulfide heterostructure to synergistically modulate the charge transfer and adsorption thermodynamics, which is very valuable for the development of efficient electrocatalysts in practical applications.
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