Synergistic Modulation of the Separation of Photo‐Generated Carriers via Engineering of Dual Atomic Sites for Promoting Photocatalytic Performance

光催化 材料科学 兴奋剂 选择性 石墨氮化碳 催化作用 电子 合理设计 纳米技术 光化学 双重角色 光电子学 化学工程 组合化学 有机化学 化学 物理 工程类 量子力学
作者
Gang Wang,Rong Huang,Jiangwei Zhang,Junjie Mao,Dingsheng Wang,Yadong Li
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:33 (52) 被引量:144
标识
DOI:10.1002/adma.202105904
摘要

The separation efficiency of photo-generated carriers is still a great challenge that restricts the practical application of photocatalytic technology. The design of spatial separation path for photo-generated carriers at atomic level provides an innovative approach to address this challenge. Herein, a facile dual atomic sites strategy, consisting of Cu-N4 and C-S-C active moieties decorated on polymeric carbon nitride (Cu SAs/p-CNS) is reported to simultaneously achieve the highly efficient separation of photo-generated electrons and holes for boosting photocatalytic performance. As a proof of concept, the Cu SAs/p-CNS is successfully applied to the photo-oxidation of 5-hydroxymethylfurfural (HMF) to 2,5-diformylfuran (DFF), which exhibits 77.1% HMF conversion and 85.6% DFF selectivity under visible light irradiation. The activity is considerably higher than that of bulk p-CN, S doped p-CN, and p-CN supported Cu single atom catalysts. Theoretical calculations and experimental results suggest that, during photocatalytic reaction, the isolated Cu-N4 sites directly capture photo-generated electrons, while the surrounding S atoms bear photo-generated holes, which synergistically facilitates the separation of photo-generated carriers and thus results in enhanced photocatalytic activity. This study provides a new perspective for the rational design of high performance photocatalysts at atomic level.
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