Structure, reactivity and catalytic properties of manganese-hydride amidate complexes

化学 双功能 氢化物 催化作用 部分 反应性(心理学) 双功能催化剂 有机化学 金属 药物化学 医学 病理 替代医学
作者
Yujie Wang,Shihan Liu,Haobo Yang,Hengxu Li,Yu Lan,Qiang Liu
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (11): 1233-1241 被引量:67
标识
DOI:10.1038/s41557-022-01036-6
摘要

The high efficiency of widely applied Noyori-type hydrogenation catalysts arises from the N-H moiety coordinated to a metal centre, which stabilizes rate-determining transition states through hydrogen-bonding interactions. It was proposed that a higher efficiency could be achieved by substituting an N-M' group (M' = alkali metals) for the N-H moiety using a large excess of metal alkoxides (M'OR); however, such a metal-hydride amidate intermediate has not yet been isolated. Here we present the synthesis, isolation and reactivity of a metal-hydride amidate complex (HMn-NLi). Kinetic studies show that the rate of hydride transfer from HMn-NLi to a ketone is 24-fold higher than that of the corresponding amino metal-hydride complex (HMn-NH). Moreover, the hydrogenation of N-alkyl-substituted aldimines was realized using HMn-NLi as the active catalyst, whereas HMn-NH is much less effective. These results highlight the superiority of M/NM' bifunctional catalysis over the classic M/NH bifunctional catalysis for hydrogenation reactions.
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