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Direct Oxygen Transfer from H2O to Cyclooctene over Electron‐Rich RuO2 Nanocrystals for Epoxidation and Hydrogen Evolution

环辛烯 催化作用 电子转移 化学 选择性 纳米晶 氧化物 光化学 阴极 阳极 氧气 材料科学 无机化学 纳米技术 电极 有机化学 物理化学
作者
Xiu Lin,Zhaoyu Zhou,Qiyuan Li,Dong Xu,Siyuan Xia,Bing‐Liang Leng,Guangyao Zhai,Shi‐Nan Zhang,Lu‐Han Sun,Guohua Zhao,Jie‐Sheng Chen,Xin‐Hao Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (35) 被引量:31
标识
DOI:10.1002/anie.202207108
摘要

Production of more than 20 million tons of epoxides per year from olefins suffers from low atom economy due to the use of oxidants and complex catalysts with unsatisfactory selectivity, leading to huge environmental and economic costs. We present a proof-of-concept application of electron-rich RuO2 nanocrystals to boost the highly selective epoxidation of cyclooctene via direct oxygen transfer from water as the sole oxygen source under mild conditions. The enhanced electron enrichment of RuO2 nanocrystals via the Schottky effect with nitrogen-doped carbons largely promotes the capture and activation of cyclooctene to give a high turnover frequency (260 h-1 ) of cyclooctene oxide, far surpassing the reported values (<20 h-1 ) of benchmarked catalysts at room temperature with oxidants. Our electron-rich RuO2 electrocatalysts enable efficient and durable hydrogen production (Faradaic efficiency >90 %) on the cathode without impacting on the selectivity to epoxide (>99 %) on the anode.
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