Pt nanoparticles confined in the ordered mesoporous CeO2 as a highly efficient catalyst for the elimination of VOCs

催化作用 介孔材料 苯甲醇 苯甲酸 甲苯 纳米颗粒 化学 化学工程 吸附 马来酸酐 多相催化 拉曼光谱 无机化学 有机化学 共聚物 光学 物理 工程类 聚合物
作者
Wen Meng,Fang Dong,Jianfei Yao,Zhicheng Tang,Jiyi Zhang
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier]
卷期号:412: 42-58 被引量:53
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2022.05.022
摘要

In this study, the confined Pt/Ce-MOF were for the first time synthesized using an in-situ vacuum self-assembly strategy. It is confirmed that the meso-Pt/CeO2 catalyst derived from the confined Pt/Ce-MOF has excellent activity and stability in the catalytic oxidation of toluene, which is mainly due to the effective anchoring of Pt nanoparticles in Ce-MOF, and the interface effect between Pt nanoparticles and CeO2. More importantly, it is discovered that the double-layer confinement effect of ordered mesoporous SBA-15 and Ce-MOF can effectively avoid the migration and aggregation of Pt nanoparticles, making meso-Pt/CeO2 catalysts exhibit higher Pt dispersion. The structure-activity relationship and reaction mechanism of the meso-Pt/CeO2 catalyst were explored by in situ surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) and in situ DRIFTs spectra. The results show that oxygen molecules in the air are firstly adsorbed to the surface of the catalyst, and then are activated as Ce-O and Pt-O active species during the reaction process. The benzyl alcohol, benzoic acid, benzoate and maleic anhydride are the main intermediate products, indicating that the reaction pathway may be as follows: adsorption of toluene → benzyl alcohol → benzoic acid → benzoate → maleic anhydride → … → carbon dioxide and water. Simultaneously, it is verified that the benzyl alcohol (C6H5CH2O) and carboxylic acid species is the decisive step in the oxidation of toluene on basis of in situ SERS and DRIFTs spectra.
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