Lattice Strain and Schottky Junction Dual Regulation Boosts Ultrafine Ruthenium Nanoparticles Anchored on a N-Modified Carbon Catalyst for H2 Production

化学 催化作用 纳米颗粒 过电位 肖特基势垒 制氢 密度泛函理论 纳米技术 化学工程 物理化学 有机化学 计算化学 电化学 电极 光电子学 二极管 工程类 材料科学
作者
Zhuoli Jiang,Shaojia Song,Xiaobo Zheng,Liang Xiao,Zhenxing Li,Hongfei Gu,Zhi Li,Yu Wang,Shuhu Liu,Wenxing Chen,Dingsheng Wang,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (42): 19619-19626 被引量:156
标识
DOI:10.1021/jacs.2c09613
摘要

Ruthenium-based materials are considered great promising candidates to replace Pt-based catalysts for hydrogen production in alkaline conditions. Herein, we adopt a facile method to rationally design a neoteric Schottky catalyst in which uniform ultrafine ruthenium nanoparticles featuring lattice compressive stress are supported on nitrogen-modified carbon nanosheets (Ru NPs/NC) for efficient hydrogen evolution reaction (HER). Lattice strain and Schottky junction dual regulation ensures that the Ru NPs/NC catalyst with an appropriate nitrogen content displays superb H2 evolution in alkaline media. Particularly, Ru NPs/NC-900 with 1.3% lattice compressive strain displays attractive activity and durability for the HER with a low overpotential of 19 mV at 10 mA cm-2 in 1.0 M KOH electrolyte. The in situ X-ray absorption fine structure measurements indicate that the low-valence Ru nanoparticle with shrinking Ru-Ru bond acts as catalytic active site during the HER process. Furthermore, multiple spectroscopy analysis and density functional theory calculations demonstrate that the lattice strain and Schottky junction dual regulation tunes the electron density and hydrogen adsorption of the active center, thus enhancing the HER activity. This strategy provides a novel concept for the design of advanced electrocatalysts for H2 production.
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