Abstract Zwei neue katalytische Systeme für die HAT‐Katalyse mit N‐H‐Bindungen Amid‐substituierter Titanocen(III)‐Komplexe werden vorgestellt. In einem Monometallsystem wird ein bifunktioneller Katalysator für die Radikalgenerierung und ‐reduktion durch HAT‐Katalyse eingesetzt. Diese Bifunktionalität hängt von der Koordination des Amidliganden ab. In einem Dimetallsystem aktivieren Amid‐substituierte Titanocen(III)‐Komplexe Crabtrees Katalysator für die Radikalgenerierung und HAT‐Katalyse.