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Exploring the Promotion of γ‐Al2O3 on Pd/CeO2‐Catalyzed Low‐Concentration Methane Oxidation Using Operando DRIFTS‐MS

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作者
Tao Li,Mengling Dong,Jiacheng Xu,Tiantian Zhang,Yan Sun,Ning Li,Zuliang Wu,Jing Li,Erhao Gao,Jiali Zhu,Shuiliang Yao,Yong Huang
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:15 (7)
标识
DOI:10.1002/cctc.202300194
摘要

Abstract CeO 2 /γ‐Al 2 O 3 , Pd/CeO 2 , and Pd/CeO 2 /γ‐Al 2 O 3 were used for catalyzing low‐concentration CH 4 oxidation. It was found that nano‐sized Pd could obviously promote CH 4 oxidation on CeO 2 /γ‐Al 2 O 3 . The interaction between Pd and CeO 2 on γ‐Al 2 O 3 resulted in higher ratios of Ce 3+ /(Ce 3+ +Ce 4+ ), Pd 2+ /(Pd 2+ +Pd δ+ ), and O ads /(O ads +O latt ), those benefited the formation of more oxygen vacancies and surface reactive oxygen species for CH 4 oxidation. γ‐Al 2 O 3 not only supplied a high surface area and enhanced Pd/CeO 2 dispersion on γ‐Al 2 O 3 , but also simulated the formation of bicarbonate, where bicarbonate is easier to gasify to CO 2 than bidentate carbonate that formed on Pd/CeO 2 . Operando diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy‐mass spectrometer analysis results showed that CH 4 oxidation could occur at a temperature as low as 180 °C due to the reaction with surface reactive OH, this reaction was also accompanied by the formation of bicarbonate. The mechanism of CH 4 oxidation promoted by bicarbonate formation on γ‐Al 2 O 3 was proposed.

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