Turning the coordination environment of atomic Fe-N4 center by peripheral nitrogen species for boosted catalytic performance

催化作用 碳化 碳纤维 氮气 掺杂剂 吸附 金属 化学工程 材料科学 纳米技术 选择性催化还原 化学 兴奋剂 物理化学 有机化学 复合材料 工程类 复合数 光电子学
作者
Fengliang Cao,Qingshan Zhao,Debin Kong,Xiaojie Tan,Xinxin Li,Tengfei Liu,Linjie Zhi,Mingbo Wu
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:473: 145181-145181 被引量:15
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.145181
摘要

Atomically dispersed metal-nitrogen-carbon (M-N-C) catalysts show great potential for heterogeneous catalysis. However, recognizing and engineering the microenvironment of M-Nx sites to achieve satisfactory catalytic performance remains challenging. Herein, we propose a facile g-C3N4-assisted template strategy to anchor atomic Fe-N4 sites on highly nitrogen-doped carbon nanosheets. Through regulating the ratio and type of peripheral nitrogen species by carbonization temperature, the optimal Fe-N-C-800 catalyst showed significantly boosted catalytic activities (overall turnover frequency of 13.43 min−1 and activation energy of 19.44 kJ mol−1) for nitroarene reduction with extremely low reductant dosage, exceeding most reported metal catalysts. Experimental and theoretical results reveal appropriate graphitic- and pyrrolic-N dopants surrounding the Fe-N4 center can tailor the local electronic structure and contribute to obvious upshift of the d-band center, which dramatically promotes the adsorption and conversion of reactant substrates, eventually delivering the unprecedented catalytic performance. This work provides a guide for rational coordination environment regulation of single-atom catalysts for efficient chemical transformations.
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